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論文

Phase-field mobility for crystal growth rates in undercooled silicates, SiO$$_2$$ and GeO$$_2$$ liquids

河口 宗道; 宇埜 正美*

Journal of Crystal Growth, 585, p.126590_1 - 126590_7, 2022/05

https://doi.org/10.1016/j.jcrysgro.2022.126590

過冷却ケイ酸塩,SiO$$_2$$,GeO$$_2$$融液中の11種類の酸化物または混合酸化物の結晶化におけるフェーズフィールド易動度$$L$$と結晶成長速度をフェーズフィールドモデル(PFM)を用いて計算し、$$L$$の物質依存性を議論した。実験の結晶成長速度と$$L=1$$のPFMシミュレーションから得られた結晶成長速度の比は、両対数プロットで結晶成長における固液界面プロセスの$$frac{TDelta T}{eta}$$のべき乗に比例した。また$$L=A(frac{k_{B}TDelta T}{6pi^{2}lambda^{3}eta T_{m} })^{B}$$のパラメータ$$A$$と$$B$$は$$A=6.7times 10^{-6}-2.6$$m$$^4$$J$$^{-1}$$s$$^{-1}$$,$$B=0.65-1.3$$であり、材料に固有の値であることが分かった。決定された$$L$$を用いたPFMシミュレーションにより、実験の結晶成長速度を定量的に再現することができた。$$A$$は$$T_{m}$$における単位酸素モル質量あたりの陽イオンモル質量の平均の拡散係数と両対数グラフで比例関係にある。$$B$$は化合物中の酸素モル質量あたりの陽イオンのモル質量の総和$$frac{Sigma_{i}M_{i}}{M_{O}}$$に依存する。$$frac{Sigma_{i}M_{i}}{M_{O}}leq 25$$では、陽イオンのモル質量が大きくなるにつれて$$B$$は小さくなる。陽イオンのモル質量は陽イオンの移動の慣性抵抗に比例するため、$$B$$は陽イオンのモル質量の逆数で減少する。$$frac{Sigma_{i}M_{i}}{M_{O}}geq 25$$の重い陽イオンのケイ酸塩の結晶化では、$$B$$は約$$0.67$$で飽和し、$$T_{p}approx 0.9T_{m}$$となる。

論文

Interaction of OT$$^{-}$$ with Li$$^{+}$$ during tritium diffusion in lithium-containing oxide crystals irradiated with neutrons

工藤 博司

Radiochimica Acta, 50, p.71 - 74, 1990/00

https://doi.org/10.1524/ract.1990.50.12.71

中性子照射したLi$$_{2}$$O、LiAlO$$_{2}$$、Li$$_{S}$$iO$$_{3}$$、Li$$_{2}$$SiO$$_{4}$$、Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$およびLi$$_{8}$$ZrO$$_{6}$$結晶を真空中で加熱すると、生成したトリチウムは主としてHTO(g)の化学形で気相に放出される。その放出速度は結晶中でのT$$^{+}$$の拡散に支配され、その拡散能は結晶中でのリチウム原子密度の増加とともに高くなる傾向を示す。その要因について考察し、結晶中でのOT$$^{-}$$イオンとLi$$^{+}$$イオンの相互作用が重要な役割を演ずることを明らかにした。

論文

イオン性液体構造論の地球化学への応用

古川 和男

鉱物学雑誌, 14(2), p.34 - 50, 1980/00

https://doi.org/10.2465/gkk1952.14.Special2_34

岩石特にマントルなどの溶融相の研究には、まず溶融珪酸塩MgO-CaO-SiO$$_{2}$$系の高温高圧実験により、定容条件下でその液体構造の本質を理解しておくことが必要であろう。これらはイオン性液体としてとらえられるが、その構造はアルカリハライド,酵素酸塩等の研究により次第に複雑なものへの解明が進められている。近年核エネルギー工学上の要請から研究の進んでいるフッ化ベリリウム酸塩,特にLiF-NaF-BeF$$_{2}$$系溶融塩は、MgO-CaO-SiO$$_{2}$$系融体との間に相応状態原理が有効に成立している。この物質の中間組成の強度は300~400$$^{circ}$$C附近であって、300~8000$$^{circ}$$C,約4000atmまでの実験により、MgO-CaO-SiO$$_{2}$$系の1500~2700$$^{circ}$$Cにおける定容実験を代置できる万能性がある。Ni-Mo-Cr合金を容器に使用できる便宜もある。地球化学的研究への貢献が期待されよう。

論文

Self-diffusion of fluorine in molten lithium beryllium fluoride and molten lithium fluoride-sodium fluoride-potassium fluoride

大野 英雄; 綱脇 恵章*; 梅咲 則正*; 古川 和男; 岩本 信也*

J.Chem.Res., p.158 - 159, 1978/00

溶融LiBeF$$_{3}$$およびFlinak(LiF-NaF-KF共晶混合物)中のフッ素の自己拡散係数を、$$^{1}$$$$^{8}$$Fトレーサーとして毛管浸漬法により測定した。溶融LiBeF$$_{3}$$中およびFlinak中のフッ素の自己拡散係数D$$_{F}$$(cm$$^{2}$$/sec)は、D$$_{F}$$=1.23$$times$$10$$^{3}$$exp〔-(29.4$$pm$$3.9)$$times$$10$$^{3}$$/RT〕(LiBeF$$_{3}$$),D$$_{F}$$=2.77$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$exp〔-(5.01$$pm$$1.00)$$times$$10$$^{3}$$・RT〕(Flinak)で表わされる。溶融Flinak(LiF-BeF$$_{2}$$系)中のフッ素の自己拡散現象と溶融珪酸塩中の酸素の自己拡散現象との類似性について考察した。また実験上の誤差となる原因についても考察した。

論文

Establishment of corresponding-state principle in molten fluoroberyllates and silicates and its application

古川 和男; 大野 英雄

Trans.JIM, 19(19), p.553 - 561, 1978/00

アルカリとフルオロベリリウム酸塩またはアルカリ土類珪酸塩のようなAX-BX$$_{2}$$型イオン性液体において、次のような条件下で相応状態原理が成立することが証明された。〔A〕物質対(i)LiF-BeF$$_{2}$$とMgO-SiO$$_{2}$$,(ii)NaF-BeF$$_{2}$$とCaO-SiO$$_{2}$$,(iii)KF-BeF$$_{2}$$とBaO-SiO$$_{2}$$の間、〔B〕AXが30~70mole%の組成領域、〔C〕(i)に対し2.85、(ii)(iii)に対し2.80で還元した絶対温度軸において。この相応状態においては、(1)イオン充填密度、(2)粘性係数、(3)当量電導度が実験誤差内で同一値をもつことが確認できた。溶融フルオロベリリウム酸塩に対する実験的研究は、それが低融点でしかもNi合金などの容器が使えることから、溶融珪酸塩に対する実験よりもはるかに容易である。溶融フルオロベリリウム酸塩の学問的理解の向上は、溶融フルオロベリリウム酸塩のみでなく、溶融珪酸塩の関連する科学技術進歩に重要な貢献をなしうるであろう。

論文

溶接珪酸塩とフルオロベリリウム酸塩の間の相応状態原理の成立とその応用

古川 和男; 大野 英雄

日本金属学会誌, 41(5), p.450 - 457, 1977/05

http://joi.jlc.jst.go.jp/JST.Journalarchive/jinstmet1952/36.450

アルカリフルオロベリリウム酸塩またはアルカリ土類酸塩のようなAX-BX$$_{2}$$型イオン性液体において、次のような条件下で相応状態原理が成立することが証明された。[A]物質対(i)CiF-BeF$$_{2}$$とMgO-SiO$$_{2}$$,(ii)NaF-BeF$$_{2}$$とCaO-SiO$$_{2}$$(iii)KF-BeF$$_{2}$$とBaO-SiO$$_{2}$$の間、[B]AXが30~70mole%の組成領域、[C](i)に対し2.85、(ii)(iii)に対し2.80で還元した絶対温度軸において。この相応状態においては、(1)イオン充填密度、(2)粘性係数、(3)当量電動度が実験誤差内で同一値をもつことが確認できた。溶融フルオロベリリウム酸塩に対する実験的研究は、それが低融点でNi合金(Hastelloy N)などの容器がつかえることから、溶融珪酸塩に対する実験よりもはるかに容易である。溶融フルオロベリリウム酸塩のみでなく、溶融珪酸塩の関連する科学技術進歩に決定的貢献をなしうるであろう。

論文

溶鉄・溶滓の液体構造解明の発展と鉄鋼製錬への関係

古川 和男

第42回西山記念技術講座(日本鉄鋼協会), 42, p.1 - 26, 1976/00

液体構造物研究を技術現場に役立たせるためには、まず「液体構造」という言葉が「結晶構造」などの言葉によって意味されるものと極めて異なることを知らねばならない。その点を具体的に溶鉄および溶融アルカリ珪酸塩の構造解析の最近の成果を批判しつつ明らかにした。「液体構造」を知るには、もっと総合的な研究計画が必要である。 複雑な溶融スラグの本質にせまるためには、構造と物性両面につき立入った体系的実験が必要であるが、実験上の困難を克服する一方法として、我々が発見した新提案を行った。それは溶融アルカリ・フッ化ベリリウム酸塩を定量的相応物質として利用することである。これにより、1450$$^{circ}$$C~2700$$^{circ}$$Cの実験が350$$^{circ}$$C~800$$^{circ}$$Cで代行され、容器はNi合金で充分である。高圧の定容実験データも集積しうるので、研究の促進に決定的な影響を及ぼしうるであろう。

口頭

Synthesis and Cs-adsorption behavior of phyllosilicates in saponite-phlogopite system

山田 裕久*; 横山 信吾*; 渡辺 雄二郎*; 森本 和也*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; 八田 珠郎*

no journal, , 

As the result of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, the natural environment, especially soil, was widely contaminated with radioactive Cs. Phyllosilicates play the important roles for the remediation of the contaminated soil. Several phyllosilicates were prepared at hydrothermal conditions of 300 - 800 $$^{circ}$$C and 100 MPa, which were characterized by XRD, SEM and TEM. The selected products were investigated for Cs adsorption behavior by changing the initial concentration of Cs in a solution. The results indicated that the formation of trioctahedtral phyllosilicates were clearly dependent on synthetic temperature and chemical composition. Above 500 $$^{circ}$$C, the high crystalline saponite, which layer charge was up to 1.2, was obtained. Vermiculite with high-crystallinity was also formed above 500 $$^{circ}$$C, which layer charge was up to 2. The high Cs adsorption ability of synthetic saponite and vermiculite was confirmed in distilled water. The relationship between the Cs adsorption ratio and the initial Cs concentration in the solution clearly indicated that Cs adsorption behavior was well correlated with the amount of layer charge in smectite and vermiculite. Results confirm that phyllosilicates with high layer charge should be important for Fukushima-problem.

口頭

Comparative study of Cs silicates properties between DFT calculation and experimental data

Miradji, F.; 鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 中島 邦久; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*; Do, Thi Mai Dung*; 逢坂 正彦

no journal, , 

Cesium (Cs) chemisorption model has been developed for estimation of Cs distribution in the reactor pressure vessels of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. This model treats the chemical features of the Cs chemisorption process, which requires accurate thermodynamic data for the Cs chemisorbed compounds. For this purpose, we compared thermodynamic properties of major formed/predicted Cs silicates, Cs-(Fe)-Si-O, obtained from DFT calculations with ones from experimental data to mutually estimate the accuracy of both methodologies. As the results, a great accordance is found for the thermodynamic assessment of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$ and CsFeSiO$$_{4}$$ substances from all sources.

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